该研究通过区域异构驱动策略,精确调控了3D COFs的内部微环境,有效克服了在不改变总体骨架组成的前提下调控局部电荷动力学这一挑战。不对称结构引发对称性破缺,增强分子偶极并形成增强的内建电场,从动力学上加速光生载流子分离,从热力学上降低OOH*中间体能垒,实现高选择性二电子氧还原反应。本工作将区域异构确立为一种普适性设计维度,为通过调控微观静电场分布来协同优化先进能源转换体系中的电荷输运与反应能量学,提供了可推广的范式。
(信息来源:吉林大学。https://chem.jlu.edu.cn/info/1074/18427.htm)